江苏省新型环保重点实验室董鹏玉博士在化学领域Top期刊ACS Catalysis 发表研究成果
作者: 董鹏玉 审核人: 崔振虎 文章来源:
重点实验室
点击数: 发布时间: 2021-10-28
近日,我校江苏省新型环保重点实验室董鹏玉博士为第一作者、以盐城工学院为第一单位的研究论文“Platinum Single Atoms Anchored on a Covalent Organic Framework: Boosting Active Sites for Photocatalytic Hydrogen Evolution”在化学类顶级期刊《ACS Catalysis》(2021, 11, 13266−13279)上发表。我校培养的首届“化学工程与技术”硕士研究生王艳为该论文共同一作,硕士研究生张艾彩珺、程婷为该论文参与作者,我校奚新国教授和华东理工大学张金龙教授为该论文通讯作者。
《ACS Catalysis》是美国化学会ACS旗下重要期刊,该期刊2020年影响因子为13.084,主要刊登催化化学领域高水平的研究成果,属于化学学科Top期刊与中科院1区期刊。
单原子基光催化剂由于具有更高的原子利用率和更多的表面催化反应活性位点而引起了人们的广泛关注,并已成为光催化领域的研究热点。目前,通常利用在各种载体上产生表面空位或缺陷、嫁接有机桥连配体、通过金属有机框架材料(MOF)的孔道限域效应等方法锚定单原子助催化剂。然而,现有技术仍然存在单原子负载量较低、原子利用率受限、以及单原子与载体之间某些相互作用引起的无法确知的稳定性等问题。因此,开发一种更有效的方法从而可控合成高负载量和耐久性的单原子基光催化剂具有重要的科学意义和研究价值。该论文通过在制备共价有机框架材料(COF)的过程中引入Pt前躯体,随后在惰性气氛下低温煅烧,成功将单原子Pt锚定在COF微孔的孔壁上。通过球差矫正高角环形暗场STEM清晰地观察到大量Pt单原子的存在,尺寸约为0.1−0.2 nm。通过ICP-OES测试发现3% Pt1@TpPa-1样品的单原子Pt负载量达到了0.72 wt%,这超过了大部分文献中已报道的单原子Pt负载量(比如,Pt1/g-C3N4的负载量为0.16 wt%;Pt1/def-TiO2的负载量为0.02 wt%;Pt1/Al-TCPP-MOF (0.07−0.29 wt%))。通过XAFS测试,发现在Pt1@TpPa-1样品中,单原子Pt以六配位的C3N−Pt−Cl2形式存在。可见光催化产氢性能测试表明,3% Pt1@TpPa-1样品的产氢效率最高,达到719 μmol g−1h−1,分别是Pt NPs/TpPa-1样品和纯TpPa-1样品的3.9倍和48倍。总之,本文证实了一种合成COF基单原子光催化剂的有效策略,这将为合理设计和开发高效单原子光催化剂提供新的研究思路。
该论文受到国家自然科学基金、江苏省青蓝工程、江苏省研究生科研与实践创新计划项目、上海市教委创新项目、江苏省生态建材与环保装备协同创新中心暨江苏省新型环保重点实验室联合开放课题等项目的经费支持。感谢盐城工学院分析测试中心提供支持。